Жил вырос в городке Итуасу, штат Баия. В молодости он находился под большим влиянием гитариста и аккордиониста Луиша Гонзага. Популярность в Бразилии снискал после того, как Элис Режина исполнила в 1965 году написанную им песню «Louvacao».

На исходе 1960-х годов музыка Жила представляла собой пьянящий коктейль из психоделии, фолк-рока, самбы, сальсы и босса-новы. В те годы он часто записывался вместе с Каэтану Велозу. Их музыка стала известна под названием тропикалии. Бразильские власти не одобряли её, и в 1969 г. под их нажимом Жилу и Велозу пришлось покинуть страну.

После непродолжительного пребывания в Лондоне (где он успел поработать с Pink Floyd и Yes) Жилберту Жил вернулся в Бразилию, где тропикалия к тому времени из музыкального переросла в социокультурный феномен. На рубеже 1980-х он пережил увлечение регги, записывал песни Боба Марли, выступал на разных континентах вместе с легендой регги Джимми Клиффом.

В 1990-е годы Жил сосредоточил свои силы на социальном активизме, отстаивая права чернокожих. Он является членом Зелёной партии Бразилии. Министр культуры Бразилии в 2003—2008 гг. Кавалер ордена Почётного легиона (2005).