В 1961 г. Фрейре был назначен директором Департамента культурного развития в университете Ресифи. В 1962 г. он получает возможность применить свою теорию и обучает 300 работников сахарных плантаций читать и писать за 45 дней. После чего бразильское правительство одобряет создание тысяч подобных культурных кружков по всей стране.

В 1964 г., после военного переворота, диктатура запрещает их деятельность. Фрейре арестован и заключен в тюрьму как «предатель», где находится 70 дней. После изгнания и кратковременного прибывания в Боливии, Фрейре работает 5 лет в Чили на правительство и ФАО при ООН. В 1967 г. Фрейре публикует свою первую книгу «Образование как практика свободы» (англ. Education as the Practice of Freedom). За которой следует его самая известная книга «Педагогика угнетенных» (англ. Pedagogy of the Oppressed), впервые опубликованная в Португалии в 1968 г.

Паулу Фрейре работал в области народного образования и занимался философией образования, что позволило объединить не только классические подходы Платона, но и современную марксистскую критику и теорию борьбы с колониализмом. «Педагогику угнетенных» можно рассматривать как развитие или ответ на книгу Франца Фанона «Проклятьем заклеймённые» (фр. Les Damnés de la Terre), в которой подчеркивается необходимость обеспечения коренного населения таким образованием, которое будет являться одновременно современным (вместо традиционного, патриархального) и анти-колониальным (а не просто насаждением культуры колонизаторов).